1058年六月，韩琦升任同中书门下平章事、集贤殿大学士，成为宰相。1061年八月，又以原职进拜刑部尚书、昭文馆大学士、监修国史，封爵仪国公。自此他担任宰相十年。
韩琦任宰相后，首先成功说服了患病的仁宗立储，立其堂兄濮安懿王赵允让之子赵宗实（赐名赵曙）为皇太子，是为英宗。1063年，仁宗驾崩，英宗即位，韩琦尽心辅佐，先是帮助其化解了与太后的隔阂，其后还就边防问题向英宗陈说方略，并在西夏进攻宋城时建议“停岁赐，绝和市”，遣使向西夏问罪。英宗按其意见行事，西夏王李谅祚果然上表谢罪。英宗得到消息后，看着韩琦说：“一如你所料。”
1067年正月，英宗驾崩，神宗即位，韩琦授职司空兼侍中，为英宗山陵使。因为他辅佐了三朝皇帝，所以有人担忧他专权，并弹劾他。韩琦因此请求离职，但神宗不允。然而，在英宗安葬后，韩琦不再入中书任职，坚决辞去官位。神宗只得含泪将其降职，但却提拔其儿子韩忠彦为秘阁校理。
1069年，王安石出任宰相，进行变法，并颁行“青苗法”等。韩琦几次上疏表示反对。神宗曾拿出他的上疏给宰相大臣们看，说：“韩琦是真正的忠臣，虽然人在朝外，仍不忘记朝廷之事。”韩琦的上疏一度让神宗想停止变法，但在王安石的坚持下，变法仍继续推行。


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清宫殿藏本韩琦画像（公有领域）
1075年，韩琦去世，终年68岁。在死前的一天傍晚，官署附近落下了一颗大星，马槽里的马都被惊到了。神宗在苑中致哀，哭得十分悲痛，还停止上朝三天，赏赐银三千两、绢三千匹，分发给两河的士兵来建造坟墓，并篆写墓碑“两朝顾命定策元勋”。韩琦还被追赠尚书令，谥号叫作“忠献”，配享英宗庙庭。神宗亦下令常年让其儿子以及孙子一人在相州任官，来保护他的坟墓。
史书上说，韩琦早年就有盛名，见识气量远大，遇事喜怒不表现在脸上，因此人们认为他深沉稳重可与汉朝的周勃相比，在政事方面的才能则堪比唐朝的姚崇。他作为学士戍守边关，才刚刚三十岁，天下人却已将他称作“韩公”，以示尊崇。
每当朝廷出现变故时，即便处于危难猜疑中，韩琦都是该做什么就做什么。有人曾好心劝说他：“您所做的确实是好事，但万一有所差错，不仅自身难保，而且家人恐怕也陷于危险中。”韩琦的回答是：“这是什么话呢。作为人臣理应尽力侍奉君主，生死都不吝惜，至于成败，均是天意，怎能因为担心不成功而无所作为呢？！”听者都深感惭愧，亦叹服他的气度。
韩琦天生朴实忠诚，礼贤下士，无论贵贱，都一样以礼相待。他与富弼齐名，号称贤明之相，世人称之为“富韩”。

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